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多孔碳包覆Ni催化剂研究取得新进展
日期:2017-06-28 | | 【

  生物质的高值化转化与利用,得到了广泛的关注。生物质以及其衍生物的催化转化需要具备高活性、高稳定性的催化剂。其中,非贵金属催化剂通常存在反应过程中由于金属物种在液相中的浸出与沉淀而发生钝化的缺点。


  近期,中国科学院兰州化学物理研究所李福伟研究团队报道了在碳纳米管(CNFx@Ni@CNTs)上通过原子分层沉积的方法,合成一种多孔碳包覆Ni多相催化剂。该催化剂可催化液相中乙酰丙酸还原胺化反应,得到对应的吡咯烷酮;在厚度适中的多孔碳的保护下,反应最高产率可达99%,且催化剂在循环利用20次过程中未发现Ni纳米粒子的浸出与沉淀。通过实验证实及计算,发现该类催化剂催化的乙酰丙酸还原胺化反应过程不同于以往报道的贵金属催化反应体系中亚胺中间体的反应机理,该反应过程中底物乙酰丙酸与胺首先形成酰胺中间体,随后发生环化、分子内脱水、加氢得到吡咯烷酮。该项研究为多相催化剂在液相反应中的应用及其对贵金属催化剂的替代提供了新思路。该研究结果近期发表于ACS Catal., DOI: 10.1021/acscatal.7b01786
  以上工作得到国家自然科学基金项目(21503242、21522309、21633013、21673269),苏州自然科学基金项目(SYG201518、SYG201519),以及中科院的长期支持。

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